W tych czasach odszczepieństwo aryańskie szerzyło się w Hiszpanii, pod panowaniem Wizygotów, którzy przynieśli do tego kraju tę bezbożną herezyę i prześladowali wiernych nieodstępujących od nauki Kościoła Bożego.
Leander całą swoją usilność i niezmordowaną gorliwość zwrócił ku wiernemu i doskonałemu sprawowaniu Kościoła jego pasterskiej pieczy powierzonego. Najwięcej własnym przykładem, a potem ciągłemi kazaniami, listami pasterskimi i częstem zwiedzaniem całej dyecezyi zniósł wszelkie nadużycia, wprowadził ścisłą karność kościelną w duchowieństwie, a w ludku swoim wskrzesił obyczaje pierwszych chrześcijan. Uporządkował i uzupełnił wszystko, co w sposobie odprawiania publicznych nabożeństw i pacierzy kanonicznych, jako też Hymnów kościelnych, Mszy uroczystych i wszelkich modlitw używanych w całej Hiszpanii, było do sprostowania, co też później po wszystkich dyecezyach kraju tego przyjęto. W kazaniach swoich i różnego rodzaju pismach, których znaczną liczbę pozostawił, nie przestawał uderzać na błędy Aryanów, napotykających w nim najdzielniejszego pogromcę. Za jego staraniem i poparciem rozszerzył się Zakon Benedyktynów w całej Hiszpanii, a na żądanie siostry swojej Florentyny, ułożył regułę zakonną dla pobożnych dziewic, zakładających pod jej przewodnictwem nowe zgromadzenie.
Po tych i wielu innych, z wielkim skutkiem dla dusz wiernych i całego Kościoła w Hiszpanii dokonanych czynach udał się do Konstantynopola, dokąd wysłanym został dla ważnych spraw tyczących się wiary. Wysoka jego świętobliwość, jako też i głęboka nauka, zjednały mu tam szacunek i przyjaźń świętego Grzegorza Wielkiego, który podówczas jako Biskup jeszcze, był Nuncyuszem Papieskim przy cesarzu wschodnim. Gdy tenże wkrótce potem sam został Papieżem, przysłał Leandrowi po jego powrocie do Sewilli Paliusz arcybiskupi. Często zaszczycał go swoimi listami i przesłał mu wraz z swojem dziełem o obowiązkach pasterskich, swój wykład na księgi Joba, który mu dedykował, w wstępie tak łaskawie do niego przemawiając: „Silne przywiązanie, jakie w sercu twojem dla mnie przechowujesz, da ci łatwo w temże sercu wyczytać życzenia, owszem najżywsze pragnienie moje oglądania cię co prędzej. Lecz gdy znaczna odległość miejsca, która nas rozdziela, nie dozwala mi tej pociechy, wielka miłość, jaką mam ku tobie, nakłania mnie do przesłania twojej świętobliwości dzieła mego o obowiązkach pasterskich, napisanego w początkach mojego Biskupstwa, jako też mój wykład na księgi Joba, jak to wiesz w tychże czasach ukończony.“
Gdy święty Leander powrócił z swojego poselstwa z Carogrodu, trudno wypowiedzieć, ile podjął pracy około wykorzenienia w dyecezyi swojej błędów aryańskich, coraz więcej w całej Hiszpanii się szerzących. Jako blizko spokrewniony z domem królewskim, starał się szczególnie na całą rodzinę
