Rajmund, przydomkiem Nonnatus, pochodził ze szlacheckiej rodziny hiszpańskiej. Już jako dziecię okazywał szczególny pociąg do pobożności, modlitwy i świadczenia dobrego ubogim. Nauki odbył z odznaczeniem w Barcelonie i gorąco pragnął poświęcić się teologii. Skoro ojciec spostrzegł u syna skłonność do zawodu duchownego, a nawet zakonnego, odwołał go ze szkoły i posłał na wieś, położoną w górskiej okolicy, aby tam jako rolnik zapomniał o swem postanowieniu, a następnie wstąpił do wojska. Zawiódł się jednak w swych nadziejach.
Na wzgórzu jednem stała kapliczka Matki Boskiej; do niej więc Rajmund często zaglądał, pasąc w pobliżu owce, a serce jego napawało się rozkoszą, gdy patrzał na Jej twarz tchnącą łagodnością. W skromnym przybytku Pańskim padał na kolana i prosił Przeczystej Dziewicy, aby mu była Matką, Przyjaciółką i Panią miłosierdzia. Przed Jej obrazem zwierzał się ze swych myśli i uczuć, przekładał z dziecięcem zaufaniem swe prośby i życzenia, tam szukał pociechy i otuchy, ślubując dozgonną czystość i zobowiązując się wstąpić do zostającego pod Jej opieką Zakonu, trudniącego się wykupywaniem jeńców, którego założycielem był Piotr z Nolasko. Za pośrednictwem hrabiego Kardony, który był jego ojcem chrzestnym i często zjeżdżał na polowanie w onych górach, otrzymał nareszcie od ojca pozwolenie wstąpienia do stanu duchownego, a sam Założyciel Zakonu przyodział go w Barcelonie niezadługo w biały habit z czerwono niebieskim krzyżem.
Teraz dopiero wolno mu było dokończyć nauk, wyświęcić się na księdza i objąć urząd kaznodziei, którego obowiązki pełnił tak gorliwie i sumiennie, że przełożeni uznali w kilka lat później zdolność jego do właściwych zajęć zakonnych. Do wykupywania bowiem jeńców z niewoli Saraceńskiej wybierali tylko takich zakonników, którzy odznaczali się pobożnością i poświęceniem.
W dwóch podróżach towarzyszył jako pomocnik św. Zakonodawcy, poczem wysłano go z kilku księżmi do Algieru, skąd wykupił 150 jeńców i przywiózł ich do Hiszpanii. W roku 1235 udał się w ważnej sprawie do Rzymu, a uzyskawszy u Papieża Grzegorza IX zatwierdzenie Zakonu, wrócił do Afryki. Gorliwości i poświęceniu jego udało się powtórnie wydostać z niewoli 228 chrześcijan i wrócić ich stroskanym krewnym. Gdy się jednak fundusze wyczerpały, ofiarował się za zakładnika, dopóki umówione za nich wykupne nie nadejdzie. Ciesząc się, że Bóg mu pozwolił cierpieć dla miłości Jezusa, dał się okuć w kajdany, pracował wespół z innymi w czasie największych upałów i pełnił obowiązki kapłańskie. Nadto pocieszał i dodawał otuchy towarzyszom niedoli, ożywiając ich wiarę w Opatrzność Bożą.
Największą litość okazywał tym nieszczęśliwym, którzy w nadziei uzyskania ulgi w swej niewoli wyparli się wiary Chrystusowej, dopuścili się wiarołomstwa i zostali przedmiotem pogardy u swych towarzyszów. Umiał też przemówić tak czule do ich serca i przekonania, że wielu z nich, czując wstyd z powodu swego postępku, odwołało swe zaparcie. Lekceważąc nawet niebezpieczeństwo grożące własnej osobie, nie wahał się przy każdej sposobności głosić Ewangelii samym Saracenom i zachęcać ich do porzucenia błędów Mahometa. Udało mu się też nawrócić kilku celniejszych. Rząd kazał go pochwycić, smagać do krwi na publicznym placu i zawyrokował, iż ma być wbitym na pal. Ocaliła go tylko chciwość Saracenów i obawa utraty pieniędzy obiecanych za wyzwolonych jeńców. Okrucieństwo zaś sędziów wpadło na niegodziwą myśl, prawdziwy wymysł szatana. Kazali bowiem przebić Rajmundowi rozpalonem żelazem obie wargi, spiąć je kłódką i wołali na niego z urągowiskiem: „Teraz pewnie nie będziesz pleść baśni o Chrystusie i przestaniesz zwodzić wielbicieli naszego proro-